Multifaceted Applications of Nanocellulose-based Materials for Water Remediation
Zhang, Weihua (2022-08-26)
Zhang, Weihua
Åbo Akademi - Åbo Akademi University
26.08.2022
Julkaisu on tekijänoikeussäännösten alainen. Teosta voi lukea ja tulostaa henkilökohtaista käyttöä varten. Käyttö kaupallisiin tarkoituksiin on kielletty.
Julkaisun pysyvä osoite on
https://urn.fi/URN:ISBN:978-952-12-4217-5
https://urn.fi/URN:ISBN:978-952-12-4217-5
Tiivistelmä
During the last decades, water pollution has become a severe environmental and health crisis in many countries due to rapid industrialization and urbanization, attracting increasing attention worldwide. As one of the most common sourcesof natural polymers, wood-derived materials have caused much attention in water treatment for attributes such as renewability, abundance, non-toxicity, environmentally friendly, and accessibility for derivatization. Therefore, this thesis aimed to develop functional wood-derived materials for wastewater treatment, which is of great significance for both the environment and future biorefinery concepts.
In this thesis, 2,2,6,6-tetramethylpiperidine 1-oxyl (TEMPO) - oxidized cellulose nanofibers (CNFs) were prepared. Then the CNFs were used to fabricate composite aerogel by combining with poly(ethylene imine) (PEI) and silver nanoparticles (Ag NPs). The obtained aerogel with a microporous structure presented excellent catalytic discoloration properties towards organic dyes. Notably, the catalytic activity was very stable, and the discoloration efficiency remained over 98% after 10 times cycles, and the water transportation could reach 5×104 L m−2 h−1. In addition, the composites also exhibited rapid water-activated shape memory, and the structure kept its integrity over an extended period of time.
Then the TEMPO-CNFs were also used to prepare porous and ultralight aerogel with PEI via physical and chemical cross-linking with epichlorohydrin (ECH). The results revealed that the dual cross-linked composite aerogel exhibited superior water resistance in different water environments, fast water-activated shape memory, and rapid water transportation. Most impressively, the CNF/PEI aerogel with a weight ratio at 1:2 showed excellent performance for removing methyl orange (MO) in batch (1226 mg g−1, pH 6). Moreover, the aerogel presented outstanding selective separation performance.
Furthermore, we firstly produced a novel type of nanocellulose through exfoliation of amidoximated cellulose nanofibers (AO-CNF) from commercial softwood pulp. Both morphology and the abundant active adsorption sites endow excellent performance for extracting uranium ions. The obtained AOCNF exhibited excellent uranium uptake in batch (1327 mg g−1) at pH 8. Moreover, AO-CNF can also be used to construct nanofibrous membranes via vacuum filtration. In the case of a 2.5 µm thick membrane it could afford an ultra-high flux of ~48 L m−2 h−1 with high treatment efficiency (99.9%).
Lastly, natural wood was directly used to fabricate highly mesoporous wood aerogels through cyanoethylation and amidoximation. The obtained amidoximated wood (AO-wood) exhibited excellent mechanical performance and high surface area. The adsorption capacity towards uranium was high over a wide pH value, and the highest uptake ability was as high as 1375 mg g−1. More importantly, the AO wood's unique structure can make it a filter to remove uranium ions efficiently by filtration.
Therefore, the studied wood-derived functional materials exhibit great potential for wastewater treatment.
.
. Under de senaste decennierna har vattenföroreningar blivit en allvarlig miljöoch hälsokris i många länder på grund av snabb industrialisering och urbanisering, vilket har väckt ökad uppmärksamhet över hela världen. Som en av de vanligaste källorna till naturliga polymerer har trähärledda material fått ökad uppmärksamhet vid vattenbehandling för egenskaper som förnyelsebarhet, överflöd, icke-toxicitet, miljövänlighet och tillgänglighet för derivatisering. Därför strävade avhandlingen till att utveckla funktionella trähärledda material för avloppsvattenrening, vilket är av stor betydelse för både miljön och framtida bioraffinaderikoncept.
I denna avhandling har 2,2,6,6-tetrametylpiperidin 1-oxyl (TEMPO) -oxiderade cellulosananofibrer (CNF) framställts. Sedan användes CNF för att tillverka komposit aerogel genom att kombinera med poly(etylenimin) (PEI) och silver nanopartiklar (Ag NPs). Den erhållna aerogelen med mikroporös struktur uppvisade utmärkta katalytiska missfärgningsegenskaper mot organiska färgämnen. Noterbart var att den katalytisk aktiviteten var mycket stabil, och missfärgningseffektiviteten förblev över 98% efter 10 cykler, och vattentransporten kunde nå 5×104 L m−2 h−1. Dessutom uppvisade kompositerna också ett snabbt vattenaktiverat formminne, och strukturen bevarade sin integritet under en längre period.
Sedan användes TEMPO-CNF också för att tillverka mycket porös och ultralätt aerogel med PEI via fysisk och kemisk korsbindning med epiklorhydrin (ECH). Resultaten visade att den dubbelt korsbundna kompositaerogelen uppvisade överlägsen vattenresistens i olika vattenmiljöer, snabbt vattenaktiverat formminne och snabb vattentransport. Mest imponerande visade CNF/PEI aerogelen med ett viktförhållande på 1:2 utmärkt prestanda för avlägsnande av metylorange (MO) i sats (1226 mg g−1, pH 6). Dessutom uppvisade aerogeln enastående selektiv separationsprestanda.
Dessutom producerade vi först en ny typ av nanocellulosa genom exfoliering av amidoximerade cellulosananofibrer (AO-CNF) från kommersiell barrvedsmassa. Både morfologin och de rikliga aktiva adsorptionsplatserna ger utmärkt prestanda för utvinning av uranjoner. Den erhållna AO-CNF uppvisade utmärkt uranupptag i sats (1327 mg g−1) vid pH 8. Dessutom kan AO-CNF också användas för att konstruera nanofibrösa membran via vakuumfiltrering. När det gäller ett 2,5 µm tjockt membran klarade det ett ultrahögt flöde på ~48 L m−2 h−1 med en avlägsnandeeffektivitet nära 99,9%.
Slutligen användes naturligt trä direkt för att tillverka mycket mesoporösa träaerogeler genom cyanoetylering och amidoximering. Det erhållna amidoximerade träet (AO-trä) uppvisade utmärkt mekanisk prestanda och hög yta. Adsorptionskapaciteten mot uran var hög över ett brett pH-värde och högsta upptagningsförmåga var så hög som 1375 mg g−1. Ännu viktigare, AO-träets unika struktur kan göra det till ett filter för att avlägsna uranjoner effektivt genom filtrering.
Därför har träbaserade funktionella material stor potential inom området avloppsvattenrening.
In this thesis, 2,2,6,6-tetramethylpiperidine 1-oxyl (TEMPO) - oxidized cellulose nanofibers (CNFs) were prepared. Then the CNFs were used to fabricate composite aerogel by combining with poly(ethylene imine) (PEI) and silver nanoparticles (Ag NPs). The obtained aerogel with a microporous structure presented excellent catalytic discoloration properties towards organic dyes. Notably, the catalytic activity was very stable, and the discoloration efficiency remained over 98% after 10 times cycles, and the water transportation could reach 5×104 L m−2 h−1. In addition, the composites also exhibited rapid water-activated shape memory, and the structure kept its integrity over an extended period of time.
Then the TEMPO-CNFs were also used to prepare porous and ultralight aerogel with PEI via physical and chemical cross-linking with epichlorohydrin (ECH). The results revealed that the dual cross-linked composite aerogel exhibited superior water resistance in different water environments, fast water-activated shape memory, and rapid water transportation. Most impressively, the CNF/PEI aerogel with a weight ratio at 1:2 showed excellent performance for removing methyl orange (MO) in batch (1226 mg g−1, pH 6). Moreover, the aerogel presented outstanding selective separation performance.
Furthermore, we firstly produced a novel type of nanocellulose through exfoliation of amidoximated cellulose nanofibers (AO-CNF) from commercial softwood pulp. Both morphology and the abundant active adsorption sites endow excellent performance for extracting uranium ions. The obtained AOCNF exhibited excellent uranium uptake in batch (1327 mg g−1) at pH 8. Moreover, AO-CNF can also be used to construct nanofibrous membranes via vacuum filtration. In the case of a 2.5 µm thick membrane it could afford an ultra-high flux of ~48 L m−2 h−1 with high treatment efficiency (99.9%).
Lastly, natural wood was directly used to fabricate highly mesoporous wood aerogels through cyanoethylation and amidoximation. The obtained amidoximated wood (AO-wood) exhibited excellent mechanical performance and high surface area. The adsorption capacity towards uranium was high over a wide pH value, and the highest uptake ability was as high as 1375 mg g−1. More importantly, the AO wood's unique structure can make it a filter to remove uranium ions efficiently by filtration.
Therefore, the studied wood-derived functional materials exhibit great potential for wastewater treatment.
.
.
I denna avhandling har 2,2,6,6-tetrametylpiperidin 1-oxyl (TEMPO) -oxiderade cellulosananofibrer (CNF) framställts. Sedan användes CNF för att tillverka komposit aerogel genom att kombinera med poly(etylenimin) (PEI) och silver nanopartiklar (Ag NPs). Den erhållna aerogelen med mikroporös struktur uppvisade utmärkta katalytiska missfärgningsegenskaper mot organiska färgämnen. Noterbart var att den katalytisk aktiviteten var mycket stabil, och missfärgningseffektiviteten förblev över 98% efter 10 cykler, och vattentransporten kunde nå 5×104 L m−2 h−1. Dessutom uppvisade kompositerna också ett snabbt vattenaktiverat formminne, och strukturen bevarade sin integritet under en längre period.
Sedan användes TEMPO-CNF också för att tillverka mycket porös och ultralätt aerogel med PEI via fysisk och kemisk korsbindning med epiklorhydrin (ECH). Resultaten visade att den dubbelt korsbundna kompositaerogelen uppvisade överlägsen vattenresistens i olika vattenmiljöer, snabbt vattenaktiverat formminne och snabb vattentransport. Mest imponerande visade CNF/PEI aerogelen med ett viktförhållande på 1:2 utmärkt prestanda för avlägsnande av metylorange (MO) i sats (1226 mg g−1, pH 6). Dessutom uppvisade aerogeln enastående selektiv separationsprestanda.
Dessutom producerade vi först en ny typ av nanocellulosa genom exfoliering av amidoximerade cellulosananofibrer (AO-CNF) från kommersiell barrvedsmassa. Både morfologin och de rikliga aktiva adsorptionsplatserna ger utmärkt prestanda för utvinning av uranjoner. Den erhållna AO-CNF uppvisade utmärkt uranupptag i sats (1327 mg g−1) vid pH 8. Dessutom kan AO-CNF också användas för att konstruera nanofibrösa membran via vakuumfiltrering. När det gäller ett 2,5 µm tjockt membran klarade det ett ultrahögt flöde på ~48 L m−2 h−1 med en avlägsnandeeffektivitet nära 99,9%.
Slutligen användes naturligt trä direkt för att tillverka mycket mesoporösa träaerogeler genom cyanoetylering och amidoximering. Det erhållna amidoximerade träet (AO-trä) uppvisade utmärkt mekanisk prestanda och hög yta. Adsorptionskapaciteten mot uran var hög över ett brett pH-värde och högsta upptagningsförmåga var så hög som 1375 mg g−1. Ännu viktigare, AO-träets unika struktur kan göra det till ett filter för att avlägsna uranjoner effektivt genom filtrering.
Därför har träbaserade funktionella material stor potential inom området avloppsvattenrening.
Kokoelmat
- 215 Teknillinen kemia [127]